Størst av alt – Om kjærlighetens natur er en fargerik mosaikk, der Lone Frank forsøker å kartlegge kjærligheten med brikker fra naturvitenskap, psykologi og kulturforskning. Samtidig er boken en personlig oppdagelsesreise som fører henne til et nytt sted i livet. Dette er fabelaktig forskningsformidling skrevet som en hudløst ærlig historie.
Hva er egentlig kjærlighet? Spørsmålet treffer Lone Frank hardt, da hun plutselig mister den, kjærligheten. Hennes kjæreste er død, familien er for lengst borte, og vennene er ikke så nære som hun trodde. Midt i livet går det opp for henne at hun har tatt kjærligheten for gitt og forstått svært lite av dens vesen og store betydning.

Sammen med en psykolog gransker hun sitt opphav, og deres samtaler sender henne ut på en annerledes reise – en vitenskapelig undersøkelse av kjærlighetens natur. Kjærlighetens vitenskap er en ny disiplin. Den avdekker en historie som strekker seg fra de evolusjonære krefter, som har satt rammene for vår art, til den spissfindige hjerneaktivitet, som i siste instans former det enkelte menneskes kjærlighetsliv.